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科研动态

我院在多孔芳香骨架材料用于光催化产H₂O2领域取得重要进展

发布时间:2024-03-18   访问人数:

 

过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂,在现代社会中得到了广泛的应用。以水和氧气为原料光催化合成H2O2是一种高效、安全、绿色的生产方法,最有希望替代传统的蒽醌法。开发高效的光催化剂用于生产H2O2具有重要意义。鉴于此,我院院网格材料化学研究团队构建了一种基于环辛四噻吩基的多孔芳香骨架(COTh-PAFs),以COTh-PAFs作为光催化剂,用于从水和氧气中高效光催化生成H2O2

该团队选择三苯胺1,3,5-三苯基苯和2,4,6-三苯基三嗪三种具有不同给电子能力的单体,分别与环辛四噻吩基相结合,构建了三种供-受体(D-A)COTh-PAFs,分别命名为PAF-361PAF-362PAF-363。其中,PAF-363光催化产H2O2的速率为11733 µmol g-1 h-1(有牺牲剂)3930 μ mol g-1 h-1(无牺牲剂),显著高于大多数报道的多孔有机半导体。理论计算表明,PAF-363的电荷转移位置和O2吸附位点都集中在COTh片段上,有利于通过氧还原反应(ORR)生成H2O2。此外,激发态电荷转移的模拟进一步表明,PAF-363可以通过一步两电子ORR更有效地生成H2O2。该研究表明,基于D-A方向、电荷转移位点以及氧气吸附位点对光催化剂进行合理设计可显著提高多孔芳香骨架材料的光催化产过氧化氢性能,为该类催化剂的设计、合成提供了理论指导,同时也拓宽了多孔芳香骨架材料在光催化领域的应用。

该成果以“Rationally Designed Cyclooctatetrathiophene-based Porous Aromatic Frameworks (COTh-PAFs) for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”为题,在《Angewandte Chemie International Edition》上发表。我院博士研究生曹临珠、博士毕业生王聪为该论文的第一作者,我院陶鑫教授、谭华桥教授和朱广山教授为本论文的通讯作者。该研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、“111”平台的支持。

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202402095